文献链接:车企车商Extendingmachinelearningbeyond interatomicpotentialsfor predictingmolecularproperties(NatureReviewsChemistry,车企车商2022,10.1038/s41570-022-00416-3)本文由材料人CYM编译供稿。
此前,价格Tang使用廉价的生物材料组氨酸(His)作为氮和碳源,在空心氮掺杂碳球(Fe-N-CHNSs)上进行了固定和分散铁单原子的SiO2模板合成(详见图1 E-H)。基于此,战中枪Yu和Xiao最近通过整合实验和理论方法(见图3 G-K),战中枪研究并揭示了孤立Fe-N4 SACs的ORR活性(0.1MKOH电解质)在亚纳米级不同位置间距离下增强的根源。
最近,先倒下Zhou通过多层约束热解策略设计了N,S,F共掺杂碳(NSFC)负载高密度单原子Fe催化剂(15.3wt.%Fe中~6个原子nm-2),先倒下该催化剂在ORR和Zn-aircell中表现优异(见图1A~D)。例如,车企车商具有微孔、车企车商中孔和大孔的三级多孔N掺杂空心碳纳米笼表现出ORR最佳的电催化性能:在这种新型三级多孔空心体系中,大孔可以储存反应物,中孔可以提高反应物的运输效率,微孔有利于活性离子的积累。理论和实验结果表明,价格当dsite小于1.2 nm时,相邻Fe-N4位之间的强相互作用改变了电子结构,提高了ORR的固有活性。
战中枪基于Fe-N-C(Fe-N4)结构的Fe单原子催化剂因其最大的原子利用率和优异的ORR特性(与Pt相当)而吸引了广泛的研究。先倒下每种类型的孔都具有提高ORR活性的独特功能:i)设计大孔以确保反应物快速通过整个致密催化剂层。
对于ORR电催化,车企车商随着SCC中原子数的增加,O2在催化中心的吸附模式可以从超氧吸附转变为过氧吸附,这为ORR提供了高催化效率。
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